简介:首次将炭载型CuO/AC用于烟气脱硫,在最经济的烟气脱硫温度窗口(120-250℃)显示出高的脱硫活性,考查了煅烧温度和煅烧后脱硫剂的预氧化对硫脱活性的影响,并对脱硫剂进行了TPD和EXAFS表征。结果表明:经250℃煅烧的CuO/AC脱硫剂具有最高的脱硫活性。200℃煅烧,前驱体Cu(NO3)2未完全分解:高于250℃煅烧,活民生组分CuO被载体C部分还原为金属Cu微晶,从而发生烧结,聚集,以上均导致脱硫剂活性的下降,尽管不同温度煅烧的CuO/AC表现出大的脱硫活性差异,但吸硫后均生成同一反应产物CuSO4,250℃煅烧的CuO/AC脱硫剂Cu以CuO和Cu2O形态存在,其中的Cu2O在200℃很容易氧化成CuO。
简介:利用XRD、TPR和EXAFS等手段考察了焙烧温度对Cu/MnO2/ZrO2催化剂性能影响,结果表明,随着焙烧温度增加,铜的配位环境发生变化,铜和锰之间相互作用增强,有效地防止铜组分在还原及反应过程中聚集长大,从而使催化剂活性显著增加,当催化剂经过高温焙烧,催化剂活性由于ZrO2结晶和铜的聚集而降低。
简介:工业半焦经850℃水蒸气活化,浓硝酸处理,等体积浸渍硝酸铜溶液,干燥,煅烧制得新型低温CuO/AC脱硫剂,考查了脱硫剂制备参数-载铜量对脱硫活性的影响,并对不同载铜量的脱硫剂进行了TPR,EXAFS,XRD等表征,结果表明,载铜量为5-15%(w)时,脱硫剂具有较高的脱硫活性;5%的载Cu量为AC(活性焦)表面发生单层覆盖的最大量,低于5%,活性组份CuO在AC表面高度分散,无体相CuO出现,但脱硫剂过低的活性组份含量,使得脱硫活性较低;高于5%时,CuO在AC表面发生多层覆盖,且随着载铜量的继续增加,活性组份矣集和内部微孔堵塞严重,致使脱硫活性出现明显下降。
简介:采用溶胶-凝胶法,制备了不同钴含量的钴钼超细粒子氧化物,将其与K2CO3干混后进行硫化。使用X-射线衍射(XRI)和扩展X光吸收精细结构(EXAFS)对样品进行结构表征。同时测试硫化态样品的CO加氢合成低碳混合醇性能。结构表征结果表明,不含钴的氧化态样品,主要以颗粒度较大的MoO2物种存在;添加钴后,样品粒子的颗粒度大幅度降低,钴钼组分主要以CoMoO3物种的形式存在,当钴含量增加时,CoMoO3的晶形趋于改善。硫化态样品中钼以类似于MoS2物种的形式存在,但粒子尺寸较小。同时,体系中还存在Co-Mo-S和Co9S8物种。XRD和EXAFS结果表明,适量钴的添加,有利于样品的硫化。活性测试表明,钴的加入,明显促进的含量也最高。结合结构表征结果,认为钴是以协同作用的方式参与反应。
简介:采用溶胶-凝胶法制备CoMoO4催化剂,经K助化后分别在空气中于400-800℃下进行焙烧,得到氧化态样品,然后经硫化制得硫化态K-Co-Mo催化剂,对氧化态样品的乙醇分解性能及硫化态样品的CO加氢合成低碳醇的反应性能进行了测试,运用X射线衍射(XRD)和扩展X光吸收精细结构(EXAFS)对样品进行结构表征,乙醇分解性能测试表明,催化剂的表面酸性较弱,且随着焙烧温度的升高变化不大,合成醇性能测试结果则显示,催化剂的焙烧温度升高后,其合成醇的产率逐步降低,但醇选择性基本不变,经400℃焙烧的样品,具有最好的催化活性。结构分析结果表明,氧化态样品中存在多种K-Mo-O物种,且随着焙烧温度的提高,钾铝之间作用增强,样品更难以被完全硫化。
简介:通过原位浸渍法把FeSO4和其它助剂共同浸渍在两种烟煤上,考察了以FeSO4为主要前驱体的催化剂对这两种煤直接液化的活性与选择性,以及其对液化产物-甲苯可溶物分子量的影响作用,并通过EXAFS和SAXS表征揭示了催化剂在煤上的化学态和粒径分布,结果表明:在一定的反应条件下,FeSO4和两种助剂分别共浸渍在两种煤上时,煤的总转化率及沥青烯和轻质产物的产率均比不添加催化剂时的结果提高1倍左右,与铁的硫化物相比,以FeSO4为主要前驱体的催化剂沥青烯和轻质产物具有较高的选择性,生成的重质甲苯可溶物具有较大的分子量;EXAFS和SAXS表明,原位浸渍在煤上的FeSO4表现为纳米相,助剂Na2S和尿素的添加主要改变了Fe原子周围的配位原子种类以及它们的成键方式,而对其颗粒分布影响较小,催化剂在汾西煤上的分布较其在兖州煤上的差一些。