简介:【摘要】 近年来,金属有机骨架(MOFs)因其具有多孔结构、电学光学特性、优异的催化性能、生物相容性以及可调节的孔径,受到人们的广泛关注。MIL-101-NH2作为拉瓦锡材料中的一员,在强酸或强碱性溶液中表现出优异的稳定性,与此同时,MIL-101-NH2具有丰富的孔隙,这有利于金属离子扩散进入孔道,也有助于通过修饰法引入一些有机小分子配体。基于此本文选择MIL-101-NH2(Fe)为基础材料,通过功能化改性制备RGO@ Fe3O4@MIL-101-NH2复合材料。有望在光催化领域和储氢方面做出巨大贡献。
简介:Adoubleactivecentersystem,namelySalen-Cu(Ⅱ)@MIL-101(Cr),wassuccessfullysynthesizedviathe“shipinabottle”approach,whichactedasabifunctionalmaterialforbothcaptureandconversionofCO2inasingleprocess.Forthefirsttime,Salen-Cu(Ⅱ)@MIL-101(Cr)catalystwasdevelopedforthesynthesisofpropylenecarbonatefromCO2andpropyleneoxideunderroomtemperatureandambientpressurewithayieldof87.8%over60h.Furthermore,thereactionmechanismwasalsodiscussed.
简介:Variousmesoporouschromiaaluminacatalystswerepreparedbyfivedifferentmethodsbasedonametal-organicframeworkMIL-101andtheircatalyticperformancesoverisobutanedehydrogenationwereinvestigated.ThehighlydispersedchromiumspecieswereproducedoncatalystKCrAl-I1withlargestspecificsurfaceareaof198m2g-1preparedwithaluminiumisopropoxide(Al(i-OC3H7)3)byultrasonicimpregnationmethod.However,thecatalystKCrAl-I2synthesizedbystirringimpregnationpossessedcrystallineα-Cr2O3phase,whichwaspoorlydispersed.TwotypesofCr-richandAl-richCrxAl2-xO3solidsolutions,designatedasCrAl-IandCrAl-IIphase,wereformedoverthecatalystsKCrAl-I3(preparedbyAl(i-OC3H7)3withnitricacidregulation),KCrAl-C4(preparedbyaluminiumchloridehexahydrate)andKCrAl-N5(preparedbyaluminiumnitratenonahydrate).CatalyticevaluationresultsrevealedthatKCrAl-I1exhibitedthehighisobutaneconversionduetoitshighlydispersedchromiumspecies.However,KCrAl-I3,KCrAl-C4andKCrAl-N5showedthehigherisobuteneselectivity(95.2%-96.4%)onaccountoftheformationofchromiaaluminasolidsolutionsinthecatalysts.Moreover,thesolidsolutionoverthechromiaaluminacatalystscouldgreatlysuppressthecokeformation.
简介:Inthiswork,aseriesofMIL-101-SO3H(x)polymericmaterialswerepreparedandfurtherusedforthefirsttimeasefficientheterogeneouscatalystsfortheconversionoffructose-basedcarbohydratesinto5-ethoxymethylfurfural(EMF)inarenewablemixedsolventsystemconsistingofethanolandtetrahydrofuran(THF).Theinfluenceof–SO3HcontentontheacidityaswellasonthecatalyticactivityoftheporouscoordinationpolymersinEMFproductionwasalsostudied.HighEMFyieldsof67.7%and54.2%couldbesuccessivelyobtainedfromfructoseandinulininthepresenceofMIL-101-SO3H(100)at130°Cfor15h.Thecatalystcouldbereusedforfivetimeswithoutsignificantlossofitsactivityandtherecoveryprocesswasfacileandsimple.Thisworkprovidesanewplatformbyapplicationofporouscoordinationpolymers(PCPs)fortheproductionofthepotentialliquidfuelmoleculeEMFfrombiomassinasustainablesolventsystem.
简介:目的检测乙型病毒性肝炎病人外周血T细胞亚群和膜白介素-2受体(mIL-2R)表达水平并探讨其在乙肝发病机制中的作用.方法采用生物素-链霉亲和素法对188例乙肝病人外周血单个核细胞(PBMC)进行T细胞亚群及植物血凝素(PHA)诱导前后mIL-2R水平测定.结果乙肝病人T淋巴细胞亚群中CD3+、CD4+降低,CD8+升高,CD4+/CD8+比值降低,外周血单个核细胞mIL-2R表达水平在PHA诱导前后均降低,与正常对照相比,差异有显著意义(P<0.01);另外,乙肝病人PBMC中HBV-DNA(+)病人与PBMC内HBV-DNA(-)病人相比,mIL-2R表达水平亦存在较大差异(P<0.01).结论乙肝病人体内存在明显的细胞免疫功能紊乱,T细胞活化障碍,并与肝病的慢性化相关.
简介:增加的CeO2(ZrO2)/TiO2催化剂独立由大音阶的第五音胶化和受精的方法准备了的一系列镨为选择催化减小被测试没有,并且由X光检查衍射(XRD)描绘了,N2-brumauer-emmett-teller(N2-BET),NH3-temperature规划了解吸附作用(NH3-TPD),H2-temperature规划了减小(H2-TPR),PL系列,拉曼系列,电子顺磁的回声(EPR)一催化性能上的准备方法的影响被学习。结果证明CeO2(ZrO2)/TiO2催化剂的催化性能上的Pr增加的影响在大音阶的第五音胶化方法和受精方法之间是不同的。Pr增加趋于与TiO2交往并且当它是更可能的与在受精方法形成Ce-O-Pr的结构的CeO2交往时,在大音阶的第五音胶化方法形成了Ti-O-Pr的结构。大音阶的第五音胶化方法准备的催化剂的全部的酸数量和氧化还原作用性质与Pr元素的增加减少了,它导致了催化活动的减少。相反,受精方法准备的增加Pr的催化剂被发现拥有更容易的reducibility,更多的全部的酸数量和Ce3+种类的更高的比例,它为更高催化的活动是赞成的。
简介:目的制备结构相似、键型不同的壳聚糖(CTS)-水杨酸(醛、酮)系列衍生物,考察不同修饰物对溶解度和对金属离子吸附作用的影响。方法一步法制备水杨酰基和水杨醛基壳聚糖衍生物,用化学检识、热分析等方法对其进行表征,用返滴定法测定对Pb^2+和Zn^2+等重金属离子的吸附作用。结果CTS-水杨酰基系列衍生物的溶解度高于CTS的溶解度,且接枝率越高,溶解度越大;CTS-水杨醛基系列衍生物的溶解度低于CTS,接枝率越高,溶解度越低。2个系列修饰物对金属离子的吸附作用都低于CTS,且接枝率越高,吸附作用越低。但酰基衍生物对金属离子的吸附能力高于西佛碱衍生物。接枝率在50%以上时,西佛碱衍生物对Pb^2+和Zn^2+的吸附能力几乎为零;酰基衍生物对Pb^2+仍具有一定的络合作用。结论水杨酰基壳聚糖的溶解度高于水杨醛基壳聚糖,CTS的2-位NH保留1个氢原子有助于提高修饰物的溶解度;高接枝率的水杨酰基-壳聚糖有可能成为Pb^2+的高效解毒剂。
简介:采用水热法以不同配比的2-磺酸基对苯二甲酸单钠(或2-胺基对苯二甲酸)、对苯二甲酸、三氧化铬为原料合成了两系列共10个MIL-101(Cr)类化合物.采用X射线粉末衍射仪、傅里叶变换红外光谱仪、物理吸附仪等手段测定了这些化合物性质.比表面积测定研究结果表明:对于MIL-101(Cr)-SO3H系列化合物,当2-磺酸基对苯二甲酸单钠和对苯二甲酸摩尔比1∶3时,BET比表面积为3011m2/g(Langmuir比表面积为4420m2/g),孔容为1.634m3/g,达到该系列最大;对于MIL-101(Cr)-NH2系列化合物,当2-胺基对苯二甲酸和对苯二甲酸摩尔比3∶1时,BET比表面积为1752m2/g(Langmuir比表面积为2526m2/g),孔容为0.8724m3/g,达到该系列最大.比较这两个系列的吸附性能,引入胺基基团不利于MIL-101(Cr)材料吸附性能的提高.
简介:利用水热法首次合成了具有两种配位环境Cd原子的新型杂多蓝化合物[NH3(CH2)2NH3]5[Cd(H2O)][CdMo12^vO30(HPO4)6(H2PO4)2]·5H2O.通过元素分析、ICP、TG和X射线单晶衍射确定了其组成,使用IR和EPR进行了结构表征.通过N2吸附脱附测定了比表面积和孔径,为催化研究提供了基础数据.结果表明:该晶体为三斜晶系,P-1,空间群;晶胞参数a=1.2002(2)nm,b=1.4651(3)nm,c=2.1192(4)nm,V=3.5642(12)nm^3,p=83.01(3)°,Z=2,F(000)=2932,R1=0.0300,wR2=0.0716.