针对燃煤烟气SO2脱除技术面临的可持续发展困境,以固体碳材料为还原剂的碳热SO2还原制硫磺技术具有重要发展前景,其中抑制非目标副产物的伴生是实现SO2定向还原的关键。基于吉布斯自由能最小原理对碳热还原SO2反应进行平衡产物量的计算,并通过固定床-FTIR实验分析反应的气相产物,探究了硫产率、副产物CO、COS和CS2的生成规律。基于温度对反应热力学平衡的影响,结合副反应,来推断出合理的反应机理。在摩尔比n(C)∶n(SO2)≤1.0时体系中主要发生反应C+SO2→S+CO2,副产物CS2生成量级仅为10-4,理论硫产率可维持在0.9以上。过量的碳会促进COS由主反应物一步生成,高温、碳过量会促进COS向CS2的转化反应。相关研究结果对实际应用时最佳工况的选取以及单质硫选择性的提高具有重要指导意义。