简介：2016年10月制定的《关于消耗臭氧层物质的蒙特利尔议定书(基加利修正案)》将三氟甲烷(HFC-23)纳入了其附件F第二类管控物质名单,并要求缔约国自2020年1月1日起以缔约方核准的技术对HFC-23进行销毁。伴随中国二氟一氯甲烷(HCFC-22)原料用途需求增长,其副产物HFC-23的产生量呈上升趋势,尽管HCFC-22生产工艺不断优化,HFC-23的副产率逐步下降,预测2050年HFC-23产生量将达到2.47万t(或365.56MtCO2-eq),2020—2050年HFC-23累计产生量约56.3万t,折合约8332.40MtCO2-eq。截至2015年,通过清洁发展机制以及国家发展和改革委员会减排专项的资助,中国以焚烧分解技术销毁HFC-23累计54585t,为全球温室气体减排做出了重要贡献,但这一减排也花费了巨额资金投资焚烧设备和支付焚烧运行费用,提高了企业的生产成本、浪费了氟资源。研究显示,HFC-23资源化利用技术路线是可行的且中国相关技术专利正在逐步增加,鼓励和推进HFC-23资源化利用技术开发与应用是消除HFC-23排放可行的技术途径,也是未来中国加入并履行《基加利修正案》关键的技术路线选择。

简介：摘要作为非生物有机合成的场所和最早微生物群落的栖息地，以蛇纹岩为母岩的热液系统（简称蛇纹岩热液系统）获得了相当大的关注。本文要报道对一个斯的蛇纹岩热液系统的一系列同位素研究，它就是位于日本白马岳地区的白马八方温采（北纬36°42′，东经137°48′）。我们从该温泉的两口井中采集了水样，所有水样呈强碱性而且都富含H2（201-664μmol／L）和CH4（124-201μmol／L）。虽然温度较低（50-60℃），但热力学计算表明H2有可能通过蛇纹石化反应产生。已发现八方1号井和八方3号井具有以下氢同位素成分：δD-H2=-700‰和-710‰，δD-CH4=-210‰和-300‰，δD-H2O=-85‰和-84‰。八方1号井和八方3号井甲烷的碳同位素成分分别是δ13C=-34．5‰和-33．9‰。这-CH2-H2-H2O氢同位素系列表明至少有两种不同的机理与甲烷生成有关。八方1号井的氢同位素组成与前人报道的其他蛇纹岩热液系统的相似。重的δD-CH4（相对于同位素分馏平衡关系）说明八方1号井甲烷中的氢不是来自分子态氢，而是直接来自水。这意味着这些甲烷不可能通过费-托式（FTT）合成而产生，而可能通过橄榄石的水合反应生成。相反，八方3号井很轻的δD-CH4（相对于同位素分馏平衡关系）表明有生物甲烷混入。根据氢同位素系列与其他蛇纹岩热液系统的对比，直接由水生成无机CH4（不存在中间产物H2）可能在蛇纹岩热液系统更为常见。橄榄石的水合反应对于无机甲烷的产生可能有比以前想象的更重要的作用。

简介：摘要在固定床反应器上研究了经铈促进的（Ce-promoted）和未经铈促进的5Co-15Ni／Al2O3，催化剂在CH4干法转化反应中的性能。虽然添加铈（2．5wt％）能够明显减少积碳，降幅可达50％，但CH4的反应速度并没有出现明显的提高（增幅小于5％），活化能也没有出现明显的改变。经铈促进的催化剂抗碳（carbonresistance）能力提高，这要归因于反应过程中铈离子稳定的多次氧化态（multipleoxidationstates）。所采用的催化剂的TPR-TPO揭示了两种类型的碳成分（carbonspecies）。第一种是活性Cα，它易于被H2气化，而且还参与氧化铈的氧化还原反应；第二种是相对的非活性Cβ，它只能被O2移除，而且不参与氧化还原反应循环。文中还提出了这种反应的双中心（dual-site）兰格缪尔（Langmuir）-Hinshelwood机理。

简介：采用静态暗箱采样一气相色谱／化学发光分析相结合的方法，对晋南地区盐碱地不同小麦秸秆还田量裸地土壤夏、秋季（2008年6-10月）的甲烷（CH4）、二氧化碳（C02）、氧化亚氮（N20）和一氧化氮（NO）交换通量进行了原位观测。结果表明：观测期内，秸秆全还田（Fs）、秸秆一半还田（Hs）和秸秆不还田（Ns）处理土壤一大气间CH4、C02、N2O和NO平均交换通量分别为-0．8±2．7、-1．4±2-3、-6．5±1．8ug（C）·m^2·h^-1（CH4），267．1±23．1、212．0±17．8、188．5±13．6mg（C）·m^2·h^-1（CO2），20．7±3．0、16．3±2．3、14．7±1．7μg（N）·m^2·h^-1（N2O），3．9±0．5、3．4±0．5、3．0±0．4μg（N）·m^2·h^-1（NO）。交换通量表现出明显的季节变化趋势，灌溉、降雨和温度变化是影响该趋势的主要因素。相对于NS处理，FS和HS处理降低了累积CH4吸收量（66％和59％），增加了累积CO，（42％和12％）、N，O（41％和9％）和NO（30％和13％）排放量，因此，秸秆还田促进了农田土壤总的温室气体排放。计算得到FS和HS处理小麦秸秆的CO2、N2O、NO排放系数分别为73．4％士1．6％和43．3％士1．0％（CO2）、0．37％士0．01％和0．17％士0．00％（N2O）、0．06％士0．00％和0．05％±0．00％（NO），FS处理的排放系数显著高于HS处理，且均低于同一实验地种植玉米、施肥农田的小麦秸秆排放系数（N20和NO排放系数分别为2．32％和0．42％）。可见，在采用排放因子方法估算还田秸秆CO2、N20和NO排放量时，应考虑秸秆还田量、农作物种植和施肥因素的影响。