简介:目的:喷雾气液吸收化学反应广泛存在于能源、化学和环境工程中。比如在能源环境领域,湿法烟气脱硫(WFGD)中的碱性喷雾吸收脱除气体污染物,乙醇胺(MEA)吸收脱除CO_2酸性气体。对这类反应的表征,有利于控制和改善污染物脱除效率。本文尝试利用气液吸收沉淀反应过程中液滴折射率的变化来原位表征反应进程。创新点:1.基于彩虹折射法,首次对气液吸收沉淀反应的原位表征进行探究;2.通过若干实验和详细的传热计算分析,成功验证了其可行性和有效性。方法:1.通过与Abbe折射仪对比,确定全场彩虹测量的准确性(图3和公式(5));2.搭建全局彩虹技术(GRT)测量系统进行喷雾测量实验(图2),并记录反应过程中的彩虹图像和离线采样液滴用于显微分析(图4和5);3.对涉及到的气液吸收沉淀反应进行传热计算和分析(公式(7)~(13))。结论:1.初步表明了利用溶液折射率表征Ca(OH)_2质量分数的可行性。2.实验结果表明GRT的测量结果精确;反应后液滴折射率减少并趋向于水,反应进程可体现在彩虹角(即折射率)的变化上。3.不同浓度Ba(OH)_2吸收CO_2的反应进一步证明了该方法原位表征气液吸收沉淀反应的可行性。4.反应的传热计算和分析表明反应热所造成的温度升高可以忽略,验证了该方法的有效性。
简介:针对甲酸乙酯(H(CO)OCH2CH3)与羟基自由基(OH)的反应动力学展开了理论与实验研究.在理论方面,首先通过量化计算得到了在M06-2x/ma-TZVP水平下准确的反应势能面,随后利用多结构-扭转(multi-stucturetorsionMS-T)方法对转动非谐效应进行了研究,获得了非谐校正系数,最后基于传统过渡态理论并考虑Eckart隧穿效应获得了200~2000K温度范围的反应速率常数.在实验方面,开展了激波管实验来测定H(CO)OCH2CH3与OH的反应速率常数,基于激光吸收光谱技术探测OH自由基306.7nm的吸收线,并对反射激波后高温反应过程的OH浓度变化进行测量,从而获得了900~1321K温度范围的反应速率常数,并论证了理论计算结果的合理性与准确性.